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論文

Predictive modeling of a simple field matrix diffusion experiment addressing radionuclide transport in fractured rock. Is it so straightforward?

Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, K.*; Trinchero, P.*; Molinero, J.*; et al.

Nuclear Technology, 208(6), p.1059 - 1073, 2022/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.99(Nuclear Science & Technology)

SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法とコードを用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。

論文

A Scaling approach for retention properties of crystalline rock; Case study of the in-situ long-term sorption and diffusion experiment (LTDE-SD) at the $"A$sp$"o$ Hard Rock Laboratory in Sweden

舘 幸男; 伊藤 剛志*; Gylling, B.*

Water Resources Research, 57(11), p.e2020WR029335_1 - e2020WR029335_20, 2021/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.22(Environmental Sciences)

本論文では、エスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)のデータセットを用いて、収着及び拡散パラメータを実験室から原位置条件へと条件変換する手法を構築した。亀裂表面と岩石マトリクスの表面近傍の不均質性は、表面近傍での高い間隙率,拡散及び収着特性と、その段階的な変化を仮定した概念モデルによって評価された。非収着性のCl-36と低収着性のNa-22のモデル化結果によって、表面近傍の5mmの擾乱領域における間隙率と拡散係数の変化を考慮した概念モデルの妥当性が確認された。また、これらの陽イオンと陰イオンの拡散係数は、典型的な陽イオン加速と陰イオン排除の傾向を示した。一方で、収着メカニズムの異なる高収着性トレーサー(Cs-137, Ra-226, Ni-63, Np-237)のモデル化結果から、粒径サイズと収着分配係数との相関関係と、その表面近傍の擾乱との関係から条件変換する手法の有効性が確認された。

論文

Evaluation and modelling report of Task 9A based on comparisons and analyses of predictive modelling results for the REPRO WPDE experiments; Task 9 of SKB Task Force GWFTS - Increasing the realism in solute transport modelling based on the field experiments REPRO and LTDE-SD

Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Trinchero, P.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, H.*; Molinero, J.*; et al.

SKB R-17-10, 153 Pages, 2019/01

SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。モデル化結果は、最終的に実測された破過曲線と比較された。

論文

Effects of fine-scale surface alterations on tracer retention in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.57(Environmental Sciences)

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。

論文

Comparative modeling of an in situ diffusion experiment in granite at the Grimsel Test Site

Soler, J. M.*; Landa, J.*; Havlov$'a$, V.*; 舘 幸男; 蛯名 貴憲*; Sardini, P.*; Siitari-Kauppi, M.*; Eikenberg, J.*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.89 - 101, 2015/08

 被引用回数:39 パーセンタイル:81.5(Environmental Sciences)

マトリクス拡散現象は結晶質岩中の核種移行遅延プロセスとして重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場において花崗岩マトリクス中の原位置長期拡散(LTD)試験を行った。試験孔内にHTO, Na $$^{+}$$, Cs $$^{+}$$を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。岩石中の拡散深さは、HTOで20cm、Na $$^{+}$$で10cm、Cs $$^{+}$$で1cm程度であった。これらのデータセットに対し、拡散・収着モデルによる解釈が、複数のチームによって、異なるコードを用いて実施され、実効拡散係数(De)と岩石容量因子($$alpha$$)が導出された。複数のチームによる評価結果は、観測データを概ね再現可能であり、掘削影響による表面部分のDeと$$alpha$$の値が、岩石マトリックス部に比べて大きいことを示唆した。一方で、HTOの結果は実験データと解析結果に大きな乖離が認められ、この点は今後の詳細な検討が必要である。

論文

Present status of the study on radionuclide diffusion in barrier materials

山口 徹治; 中山 真一

JAERI-Conf 2002-004, p.325 - 332, 2002/03

放射性廃棄物の地層処分場から漏えいした長寿命核種が亀裂性の岩盤内を地下水によって移行するとき、岩石マトリクス内への拡散とそれに伴う鉱物表面への吸着により、その移行が著しく遅延されると期待されている。このマトリクス拡散を確実な現象として地層処分システムの安全評価に取り入れるためには、拡散のしくみを理解することが不可欠である。われわれは日本の代表的な花崗岩についてその間隙構造を解析し、花崗岩内における物質移行はフィックの法則を適用して定量的に評価できることを示した。また、陽イオン,陰イオン,アクチニド元素の炭酸錯体などの透過拡散実験を行い、有効拡散係数を取得するとともに拡散のしくみを解明した。すなわち、放射性核種は岩石内の間隙を満たす水の中を拡散(細孔拡散)するが、物質によっては鉱物表面に吸着された状態で鉱物表面を拡散(表面拡散)することが明らかになり、これらの知見により、天然の岩盤が放射性核種の移行を遅延させる効果を定量的に評価することが可能となった。今後の実験研究では、圧縮ベントナイトやセメント系材料中における拡散のしくみを明らかにすること,超長期にわたる変質を予測するためのデータを取得すること、長期にわたる性能評価の不確実性を定量的に明らかにすることに重点を置く必要がある。

論文

Analysis of tracer movement in single fracture in granite core; INTRAVAL case 2

木村 英雄; 宗像 雅広

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(12), p.1115 - 1127, 1991/12

放射線核種地中移行計算モデルの国際実証研究(INTRAVAL)計画の設問2についての解析を行った。本設問は、単一亀裂を有する花崗岩コアサンプルを用いた室内トレーサー実験に関するもので、計算手段として亀裂幅が等厚な平行平板モデル及び亀裂幅から場所ごとに異なるVariable aperture modelの2つを用いた。非吸着性トレーサー実験を解析した結果、注入流量と平行平板モデルで求められた流束との間には線形性がないことがわかった。また、吸着性トレーサー実験の解析結果から、平行平板モデルよりキャリブレートされたマトリックス遅延係数はvariable aperture modelによりキャリブレートされた値より約2倍大きい値が得られた。これは、もし遅延係数が同じであるならば、variable aperture modelは平行平板モデルよりも安全側の結果を与えることを意味する。

論文

Response matrix of square node with full symmetries

後藤 頼男

Annals of Nuclear Energy, 18(8), p.455 - 465, 1991/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.8(Nuclear Science & Technology)

PWRの燃料アッセンブリをひとつのノードと考えると、原子炉計算は応答行列法を用いると非常に容易になる。勿論燃料アッセンブリは非均質体系であるが、最近開発された非均質因子を導入すると「等価定理」が利用できて、反応率を保存した拡散コードによる均質計算が出来る。均質計算の結果を非均化するには、単一燃料アッセンブリの計算による補正因子をかければ良い。正方形についての応答行列の計算には群論が用いられているが、応答行列を求める場合の群の既約表現による境界条件が不充分であることが明らかになった。この欠点を改良するため正方形の一辺の半分についての入射カーレントを定義した。この計算法によると前述の境界条件が合理的なものとなる。

論文

岩石間隙水中のイオンの拡散と間隙の性質

西山 勝栄*; 中嶋 悟; 多田 隆治*; 内田 隆*

鉱山地質, 40(5), p.323 - 336, 1990/00

放射性廃棄物の地層処分において、岩盤割れ目からその周辺のマトリックス部への核種の拡散現象は、核種の移動の重要な遅延現象である。そこでこの現象を定量化するため、様々な岩石について、その間隙水中のヨウ素イオンの拡散実験を行い、有効拡散係数を測定した。また、これらの岩石の全間隙率及び間隙孔径分布を測定した。その結果、両対数グラフ上で、岩石の5nm以上の間隙率(transport porosity)$$varepsilon$$traと有効拡散係数は、均質等方的な岩石についてほぼ直線的な関係がある。その傾きから、拡散経路の屈曲度では、$$tau$$$$^{2}$$=$$varepsilon$$tra$$^{-0.3}$$の形でtransport porosityの関数となった。これらの関係は、間隙率を測定し、また間隙率の長期的変化等の推測をすれば、岩盤マトリックス中での核種の拡散現象の定量的予測ができる事を示唆する。

論文

Migration behavior of fission products in and from spherical HTR fuel elements

福田 幸朔; E.Groos*; J.Rau*

Nuclear Technology, 69, p.368 - 379, 1985/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:37.51(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉用ボール燃料をフランスCadaracheにあるPEGASE炉のSAPHIRガスループで照射した。照射後、ボール燃料表面付近の黒鉛マトリックス中のFP分布を測定した。このFP分布をKFAユーリッヒ研究所が所有するSLIPPER計算機コードで解析し、PgC及び黒鉛マトリックス中のCsおよびAgの拡散係数を得た。また、黒鉛マトリックス中では$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{4}$$Csと$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csとは異なった移行挙動をすることを見出したほか、ボール燃料のごく表面近くでは金属FPに対する捕獲効果が起っていることがわかった。さらに、ボール燃料表面からこれを保持している黒鉛スリーブへの金属FPの移行挙動も調べたが、Ruの移行は反跳によって生じているのに対し、Csの移行は吸脱着によって支配されていることがわかった。

論文

Diffusion of fission products in the matrix graphite for VHTR fuel compacts

福田 幸朔; 沢井 友次; 井川 勝市

Journal of Nuclear Science and Technology, 21(2), p.126 - 132, 1984/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:68.06(Nuclear Science & Technology)

本研究は多目的高温ガス実験炉用燃料コンパクトのマトリックス黒鉛中のFP拡散に関するものである。中心に1粒のUO$$_{2}$$燃料核を有する球形マトリックス黒鉛を低照射した後、FP拡散のための加熱を行った。加熱後、マトリックス中のFP濃度分析を測定し、これから拡散係数を求めた。1175$$^{circ}$$Cと1375$$^{circ}$$Cの範囲でのBaとSrの拡散係数については、Arrhenius式で表わすことが出来た。Ceの拡散係数も得られたが、その温度依存性を求めることは出来なかった。上記三つのFP拡散係数については、Dce$$>$$Dsr$$>$$Dbaの大きさの順であった。さらにFP拡散に及ぼすマトリックス黒鉛の密度の影響も調べたが、1375$$^{circ}$$Cの$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{0}$$Baの拡散では密度の効果は認められなかった。

論文

Influence of differences in resin-metrix structure in ion-exchange adsorption of trace amounts of Ag(I),Co(II) and Cr(III)

松鶴 秀夫; 和達 嘉樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 12(6), p.344 - 349, 1975/06

 被引用回数:1

微量のAg(?)、Co(??)、Cr(???)のイオン交換吸着におよぼす樹脂マトリックス構造の影響を、巨大網目状樹脂ならびにゲル樹脂の双方について調べた。結論としては、これらイオンの交換反応の律速段階は、バッチ条件では膜拡散であり、拡散係数はイオン荷数の増加に従い急速に減少する。すなわち、Ag(?)$$>$$Co(??)$$>$$Cr(???)である。巨大網目状樹脂の速い交換速度は、樹脂の大きな表面積と微細孔径に基づくものと考えられる。カラム条件の場合も交換反応の律速段階は、膜拡散と考えられる。これら双方の樹脂について、反応件数$$beta$$の値は、$$beta$$$$_{A}$$$$_{g}$$$$>$$$$beta$$$$_{C}$$$$_{o}$$$$>$$$$beta$$$$_{C}$$$$_{r}$$の順に減少する。そして同じ線速度の場合は、巨大網目状樹脂はより高い$$beta$$の値を与える。それ故、巨大網目状樹脂は、水溶液から高い分離効率で、微量の陽イオンを分離、濃縮しうることが期待される。

口頭

The GTS-LTD MONOPOLE-2 experiment at grimsel; Predictive modeling and comparison with monitoring data

Soler, J. M.*; Martin, A. J.*; Lanyon, G. W.*; Havlov$'a$, V.*; Siitari-Kauppi, M.*; 舘 幸男

no journal, , 

原位置の擾乱の少ない結晶質岩中のマトリクス拡散を現実的に評価することを目的に、スイスのグリムゼル原位置試験場において原位置長期拡散(LTD)プロジェクトを進めている。現在2回目の原位置拡散試験(モノポール2)を実施中である。1回目の原位置試験(モノポール1)の結果及び室内拡散試験の結果に基づき、モノポール2試験の予測解析を実施し、トレーサー注入孔及び観察孔中のモニタリングデータと比較した。非収着性トレーサー(HTO, Cl)については、室内での透過拡散試験から導出された拡散パラメータによって、モニタリングデータ、特に注入孔のデータがより良く説明された。収着性のCsとBaの初期の濃度減少は、これらの元素の高い収着性の影響を示すものである。モノポール1試験で得られたCsのパラメータは、モノポール2にも適用可能であった。しかしながら、Baについては、予測される以上に収着の影響が大きいと評価された。

口頭

SKB GWFTS task force; Predictive modeling of a matrix diffusion experiment in gneiss at ONKALO (Finland)

Soler, J. M.*; L$"o$fgren, M.*; Nilsson, K.*; Lanyon, G. W.*; Gylling, B.*; Vidstrand, P.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; et al.

no journal, , 

GWFTSタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化を対象とした国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性の放射性トレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスクフォースのタスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。

口頭

Effects of heterogeneity at fracture surface for tracer migration in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

no journal, , 

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する亀裂表面の不均質性の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化によって調査された。亀裂とマトリクス部におけるトレーサー移行挙動が透過拡散試験や通液試験を含む一連の室内試験により評価された。X線CT及びEPMAによる観察から、亀裂の開口幅や連続性、及び亀裂近傍の鉱物分布の不均質性が定量的に把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される不均質な亀裂表層モデルを適用することによって、トレーサーの破過曲線を解釈することができた。

口頭

Modeling the in-situ long-term sorption and diffusion experiment (LTDE-SD) at the Aspo Hard Rock Laboratory in Sweden; Scaling approach from laboratory to in-situ condition

舘 幸男; 伊藤 剛志; Gylling, B.*

no journal, , 

スウェーデンエスポ岩盤研究所における原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)は、室内から原位置条件へのスケーリング手法を確証するための有効なデータセットを提供している。スイスグリムゼル試験場における原位置長期拡散試験(LTD)プロジェクトにおいて開発してきたスケーリング手法のLTDE-SD試験結果への適用性評価を、亀裂性結晶質岩中の水理・物質移行に関するモデル化に関するSKBタスクフォースの一環として実施した。我々のモデル化手法は10の放射性核種の収着・拡散の全体的な傾向性をよく説明することができ、この手法が多様な放射性核種や複雑な亀裂系にも適用可能であることを確認した。

口頭

Realistic modeling approach for tracer migration and retention in fractured crystalline rocks from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 深津 勇太; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Hu, Q.*; Martin, A. J.*

no journal, , 

In order to develop a realistic model and reliable parameters for long-term safety assessments of geological disposal, it is necessary to understand and quantify the effects of heterogeneities found around the fractures on RN transport processes in fractured crystalline rocks. This paper presents a comprehensive approach developed for coupling laboratory tests, microscopic observations and modeling in order to understand and quantify tracer transport processes occurring in natural fracture, using different types of fractured granodiorite sample from the Grimsel Test Site (GTS), Switzerland. Laboratory tests including through-diffusion, batch sorption and flow-through tests using five tracers with different retention properties indicated that tracer retention was consistently in the sequence of HDO $$<$$ Se $$<$$ Cs $$<$$ Ni $$<$$ Eu. Microscale heterogeneities around the fracture were clarified and quantified by coupling X-ray computed tomography and electron probe microanalysis. Realistic model incorporating heterogeneities around the fracture and their properties provided a much better interpretation for breakthrough curves of all tracers.

口頭

Realistic modeling approach for radionuclide transport in heterogeneous fractured crystalline rocks

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 深津 勇太; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

no journal, , 

To develop a realistic model and reliable parameters for long-term safety assessments of geological disposal, it is necessary to understand and quantify the effects of heterogeneities around the fractures on radionuclide transport in fractured crystalline rocks. This paper presents a comprehensive approach developed for coupling laboratory tests, microscopic observations and modelling in order to understand and quantify tracer transport occurring in natural fracture, using different types of fractured granodiorite sample from the Grimsel Test Site, Switzerland. Realistic model incorporating heterogeneities around the fracture, and their properties such as porosity, sorption and diffusion parameters, provided a much better interpretation for experimental results of several tracers with different transport properties. Mechanistic understanding and detailed modeling considering the effects of heterogeneities around a natural fracture should improve confidence for the safety assessment in fractured crystalline rocks.

口頭

Effects of biotite on diffusion and sorption of cations in crystalline rocks by through-diffusion and laser-ablation ICP-MS experiments

深津 勇太; Hu, Q.*; 舘 幸男

no journal, , 

Matrix diffusion and sorption are key processes to predict the transport of radionuclides in crystalline rocks for geological repository. Based on the previous studies, cationic sorption onto biotite would play an important role to evaluate the sorption and diffusivity of radionuclides in crystalline rock. In order to investigate the impact of sorption of cations in biotite on the diffusivity, in this study, we conducted through-diffusion tests of Cs$$^{+}$$, Co$$^{2+}$$ and Sr$$^{2+}$$ for several types of crystalline rocks, and compared the results in different concentrations of K$$^{+}$$ that is one of the major cations of groundwater and also strong competitor for Cs$$^{+}$$ sorption onto biotite. Moreover, the elemental maps of multiple tracers sorbed onto biotite of these rocks were directly obtained by using a laser ablation (LA)-ICP-MS, which provides microscale distribution of tracer elements within the rocks.

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